Va tornar a treballar amb Godard a "Une femme est une femme", del 1961, i a "Pierrot Le Fou" (1965), film cabdal de la filmografia del realitzador, probablement el més perfecte i el més representatiu del seu estil.
Ferdinand/Pierrot/Belmondo no és feliç enmig de l'ambient burgès en què transcorre la seva vida plàcida a París. Li agrada llegir, encara que siguin llibres sobre Història de l'Art i s'avorreix en les festes en què la gent parla com en els anuncis. Potser per això no li costa gaire deixar-ho tot per enredar-se amb la Marianne (Anna Karina), mainadera ocasional i criminal vocacional, que l'involucrarà en un assassinat i una fugida en què la desesperació conviu amb una llibertat irrenunciable il·luminada pel sol i les platges del Sud de França.
En un scope meravellós i amb els colors de la bandera francesa (el cel blau, les parets blanques, el vermell dels automòbils, dels vestits de la Marianne i de la sang), "Pierrot Le Fou" és una tragèdia que el moviment dels actors dins del pla i alguns diàlegs cantats transformen en un musical. Al film hi és tot: una història d'amor que no exclou l'avorriment o la traïció; els cotxes estavellats (com al final d'"El desprecio" o a "Week End"); les pistoles; els americans i el Vietnam; els còmics i l'omnipresència de l'art, de l'impressionisme al pop; les veus en off; la fotogènia dels protagonistes i de tot plegat; una explosió final i una trobada en el Més Enllà representat per la Mediterrània.
Tot i el distanciament, els trencaments de la quarta paret i l'experimentació habitual en els films del director, la història de Pierrot i Marianne, com passava a "À bout de souffle" resulta commovedora.
El 1969, Truffaut reclama a Belmondo per a una altra gran història d'amor boig en què ell torna a ser un paio bastant pacífic (en aquest cas, un terratinent de l'Illa de la Reunió) a qui una dona molt guapa però també molt ambiciosa arrossega a una vida criminal i a una fugida desesperada que tindrà el clímax més romàntic imaginable en una cabana als Alps. Quan ell la rep per primera vegada al port, després d'una relació per correspondència, s'adona que no és la de la fotografia; però, com que és la Catherine Deneuve, el canvi ja li està bé; i amb ella viurà més aventures que amb l'autèntica, que endevinem una mica mística i més aviat avorrida. Al final, la lectura d'un còmic sobre Blancaneu i els Set Nans li obre els ulls; però ja res no importa: ell l'estima més que a la seva pròpia vida.
"La sirena del Mississippi", segona de les adaptacions que Truffaut va fer de novel·les de Cornell Woolrich, és igualment un film commovedor en què Belmondo es mostra fràgil i vulnerable (però capaç d'emparrar-se per la façana d'un hotel). També és molt cinèfil i porta Marion a veure "Johnny Guitar".
A "Pierrot Le Fou", el protagonista li dóna tres nits lliures a la mainadera perquè pugui anar al cinema... perquè fan "Johnny Guitar".
I, ja que parlem del western, recordem que la fesomia de Belmondo, el seu nas trencat i els llavis molsuts, també van ser immortalitzats al còmic, quan Jean Giraud s'hi va inspirar per al seu Tinent Blueberry.
